有关发展电致变色窗玻璃的最新研究
文献类型：pdf 和 txt	出版时间：1989
作者：Goldn.,R	关键词：电致变色 窗玻璃 多层结构
期刊名称：光电子技术.1989,9(1).-56-61	全文长度：8351个字
文献来源：http://www.6lib.com 第六图书馆	机构：不详
查看次数：105	分类号：TQ171.742
全文： 有关发展电致变色窗玻璃的最新研究 第六图书馆电致变色窗玻璃多层结构光电子技术Goldn.,R不详1989第六图书馆 有关发展电致变色窗玻璃的最新研究　 ［摘要］ｌ文辑违了有关用于电致变色窗玻璃的一种固体多层结构及各膜层　奉的最新研究结果，其中包括制造窗玻璃时这种多层结构的要求条件，尤其是需要有　 一 个在电化学上平衡的系统。结果表明ｔ在多晶ＷＯ　膜（电致变色层）中超额的　 自由电子散射，不仅是反射率调制低于理想值的根源，而且是吸收率调制高于理想　 值的主要根源。有关ＬｉＦＡ１　的研究结果表明，就作为离子导电层来说，它是一种　 可行的选择材料，因为它既是一种良好的Ｌｉ子导电体，又是一种良好的电子绝　离缘体。最后，我们近来发现掺锡和未掺锡的Ｉ０膜是混合型导电体，因为它们表　Ⅱ：　现出既能注入Ｌｉ子又能吸出Ｌｉ子。这个结果很有意义，因为这种膜将有可能　离离作为背电极『又作为透明导电层来使用，从而可减少电致变色窗玻璃整体的复杂　可时 性，技术问题、以及成本。　 １．　 言　 可变反射率的电致变色窗玻璃的用途之一，就是通过自动改变穿过窗玻璃的辐射能量来　 控静室内的温度。本文将讨论对早先已作详述的多层薄膜龉构的各膜层所取得的有意义的最　ｊ新研究结果：ｊ　，其中包括评进这种多层结构的基本电化学要求。我们将看到，有许多证蠕　　 极有利地表明实用型的固体电政变色窗玻璃将会在不久的将来实现。　 ２．多屡结构的评述　 。ｌ　 圈　为早先提出的用于电致变色（“敏感”）窗玻璃韵多层固体结构Ｉ意图¨】由此　示。 人们希望这种结构在电化学上，光学上，应该是可逆　 （＿————————］ Ｔ　的ｃｊ从而，也应该具有较高的，稳定性，并能够重复循　 ｒ一一一一一一１　环。图１中所示的五层是：两个透明导电（Ｃ，）疆Ｔ　。，　）‘————————．——）．其中间夹有一个电致变色层（Ｃ）　Ｅ，一个离子导电层　卜　—————＿——　一’Ｉ，和一个背电极层（Ｅ）ｅ（Ｃ）Ｃ。Ｅ和Ｃ层必须是　ＥＬ一一…一—ｌ一　电子和离子的混合导体，Ｉ层仅仅是一种离子导电体。但ｃ　Ｉ　２这就是说，ＥＣ和ＣＥ层必须是离子注入／吸出材料。　 这也意昧着ＥＣ层和ＣＥ层应尽可能兼有ＴＣ（电子导　即 盥ｃ釜｛攫　氅变电）韵能因这层必是子龟，时｝　警舄　致层功，为两都须电导体刷　蠡　磊Ｉ　；磊又离导体选向率后将次论　‘嚣ｌ　擎耨是子电。个题文覃再讨。　 ｒ（ｋ例如，ｃ和Ｅ，，Ｅ）　Ｔ　ｃＴＣ￣Ｃ。我们知道，就ＥＣ屠来说，设它疆一种阴极着色　　 Ｒ．．０１ｅ　ｅ　ａ１，“ｅｅ　ｒｓａｃ　ｆａｔｄｔ　ｔ　ｄｅＢＧｄｎｒｔ．　Ｒｅａｔｅｅｒｈｅｌｅ　ｏｈｅｖｅ１ｐｒｅ　ｏ￣ｎｔ ｏｆ　ｅｌ　　ｏｃ－ｅｒ　ｈ１ｃｔ０ｍｉ　ｗｉｄｏｗｓ，Ｃｎ”　Ｓ０１　ａｒｎｒ　ｍａｔｒ　　，１４（１８　Ｅｅｇｙ　ｉｓ　ｅａ１　６），ＰＰ．９　 １５２３　　～０．０ 一　 像正才 译 是正华 校　。　 ５—　６ http://www.6lib.com第六图书馆 的电致变也材料如ＷＯ。其半　元（化还原）反应姓：，氧　ＥＣ着色　 （ＥＣ）十ｘＭ　－Ｆｘｅ＝＝二！Ｍ　（ＥＣ）一　 ，　 （】）　 ＥＣ消色　 ．　 商秣（１）中，ＥＣ可以是ＷＯ。Ｍ　以是Ｈ　ＬｉＮａ子中的一种，ｅ代表一　’可、　、　离一 个电子。　 同样，在ＣＥ屡上，必须同时发生一个平衡的半单元（氧化还原）反　；　 一　． ’着色　ＥＣ Ｍ　ｒ（ＥＣ）＝二二二ｘＭ　十ｘｅ二三一十Ｍ　一（ＣＥ）　　（２）　 ＥＣ消色　·这两种半单元反应的平衡如图２所示　合在一起，两个半　露瓣锯形成一个可逆的电化　学系统。与此相对照的是不用混合型导电　消龟　着色　体作背电极的结构，倒如，使用金属电极　 （郎电子导电体）结构。这种结构通常的　需要水。因　，它们强常受到金属电极上　 或其附近水的电解所侵蚀而产生不可逆性　 工二　＝　 比　 和不稳定性。这种不可逆性和不稳定性将　 会导致释放气体　及可能引起损坏。人们　 已经证实，这种结构需要犬气中的水来补　充，这就进一步指出不可逆化学反应的存　图２　表示窗色窗璃着色８致变玻　治色时电　流连 在。这种不平衡结构中的电化学反应发生　 簪以及电荷补偿的示意图。牲　 在金属电极咐辑，可用简单的半单元反应式（３）（４）和来模拟。　 ＷＯ。着ｅ：　 ＷＯ消色：　　 ２Ｈ　＋２一÷Ｈ　ｅ＿２（气体）　 （４）　 。　 Ｈ：Ｏ一２　＋２一Ｈｅ十舌Ｏ：（气体）　 （３）　 ３、．有关Ｅｃ屡研究田■ｌ结果　赫 奄Ｔｕｔ大学，ｆ　ｓ研究集中于测定一种能够制造电致变色窗玻璃的可行性Ｅｃ材料，用其　　甜作的这种窗玻璃能以反射率可完垒变化的方式（与吸收率可完全变化的方式相反，也就象以　 前戈赫［—４中所叙述的那样）　－］可逆地工作。早先，我们已经指出，在多晶ｗｏ膜中反射率词　。制穆度的限制是冉于存在扩展缺陷面引起的超额电子散射［如果仅发生离子化的杂质散　５　 射，么着色时近红外区的反射率接近９Ｚ应该是可以获得的（　那ｏ以作Ｈ，擞目前所观测到的值　约为６％）最近，们测定得知，额的自由电子散射不仅导致了近红外区的反射率低于理想　０。我超值，而且这种散射也是产生不希望有的吸收的主要根源。因此，减少自由电子的散射将既可　以获得较高的反射率调制，又可以获得较低的吸收率词制。两种实验都得出这样的结论，支　 配多晶ＷＯｓ　光学性能的正是自由电子的动办学特性。这两种实验的结果如图３和图４所示。　第一组实验，把压制的ｗｏａ　粉末热蒸发到覆盖有氧化锢锡（Ｔ的玻璃基片上，基片　ＩＯ）温度保持在大约４０１℃。沉积两种不同厚度的　ＷＯａ品。在通入氧气之前，系统压　０￣４５—　样强｛至１　托以下。再通入氧气使系统压强下降到１ＩＯｌｌ毫托左右，之后开始（反应）沉积。沉　 http://www.6lib.com第六图书馆 积速率约１／。样品厚度约为０５０１ｇ，我们分别称之为“Ａｓ．种．５ｉｎ厚　膜与“薄　膜。Ｌｉ　离子注入／吸　是把样品放在带有一个碳背电极的１Ｍ高氯酸锂（ＬｉＯ　稀碳酸盐　　ＣＩ　） （Ｐｒｐ１ｎ　ｒｏｉ　ｏｙｅｅＣａｂＦｅ）溶液中进行的。约２Ｖ的恒电压用来双注入（样品为负极）或　ａｔ　 吸出（品为正极）子和补偿电荷Ｌｉ传输电荷是通过用电子学方法积分电流来监测的。样电　　反射率和吸收率是在每个样品注入或吸出约１ｍＣ／ｍ　测量的，如图３所示。由于底下的　　５ｃ时ＩＴＯ层可能存在电致变色效应＿】摸拟这种　日，系统有困难，因此我们无法就这些结果研制一　个可定量计算自由电子模型。然而，从定性上　看，由于薄膜样品无论是吸收率调制还是反射　率调制都比厚膜样品要大，时又是注入／出　同吸相同数量的电荷，我们推想光学调制基本上是　 一 个自由电荷密度效应。也就是说，相对于固　 定数量的注入电荷（相应的着色中心），如　或果吸收的变化仅与束缚载流子（着色中心）有　 冈８两种不同厚度的ｃＷＯ　上Ｌｉ的着　　·ａ膜：色实验　１ｌ“薄”膜（０．５，），１．ｔｍ　２ｌ“”膜（０Ｓｍ），Ａｌ吸收　厚．　 一 关，那么吸收将与厚度无关。然而，自由载流　子的吸收却与自由载流子的密度有关。这可以　 氧Ｒ：反射率，Ｅｉ］１ｍＣｃ￣从使用Ｄｒｄ模型中看出［　。Ｌ＋；５／，　＂ｍｕｅ。　 此外，我们希望在等离子体屏蔽频率以上，Ｄｒｄ模型的阻尼指数与散射中心（如，ｕｅ例　离子化的杂质，象注入的Ｌｉ的密度成比例。这种注入中心的密度与样品的厚度成反比。因　　） 此，如果自由载流子的吸收是一个处于支配地位的因子，那么较厚样品的吸收率Ａ（＾）则　 可能较小。最后，由于自由载流子的反射率Ｒ（＾）随着等离子体频率０）增加而增加，而　　的（Ｐ＾Ｅ。　（ｎ］＝自由电子密度（ｎｍｂｒｍ。），又因为较薄样品中［　Ｄｖｎ］Ｅ　ｕ　／ｅｎ］较大（对　相于注入相同数量的电荷来说），因此，较薄样品中Ｒ（＾）也就较高，而限制Ｒ（＾）的因素　也就是自由电子的散射（阻尼）这也是导致自由载流子吸收的根本原因。，　第二组实验，使用反应射频溅射方法沉积在加热、裸露的熔化石英基体上的ＷＯ。晶　多膜。沉积条件为，氧分压＝７ｍＴｏｒ氩分压＝３ｒＴｏｔ射频功率＝２０，基体温度　ｒ，　ｅｒ，０Ｗ ４５２℃，沉积速度　１Ａ／。　ｓ　 这种膜是用“ＣＲＡ技术　者色的　】把膜浸在稀硫酸溶液中，并用锢导线与膜连接。。　　 这样，电子（通过铟导线可自由进入溶液）在铟膜界面上被注入，而后，与来自电解质横向　扩散的质子（Ｈ　）同时扩散进入膜中。测量出反射率Ｒ（）　和透射率Ｔ（），　即可求出吸收　 率，（）：１Ｔ（一Ｒ（）　＾一＾）＾。结果如图４（）ａ所示。把所测量到的Ｒ（）＾拟合　 于Ｄｒｄ模型的方程（５）、（６）、（７）以及｛ｕｅ　 ｎ　＝２ １Ｅｅ（￣　￡ ｚ　 ），　　＋Ｂ）　　］ Ｋ＝（ｚＥ２－Ｅ）　告［￡＋　）¨一＂］　２　１　 Ｆｅ１式¨Ｄ　ｅ型的程　ｒｓ关系　。ｒ模方毫：　 ，　 ． （）￡Ｉ　 （蔫 ）　 http://www.6lib.com第六图书馆 ＝ （　 （　 ）　 （６）　 和　 ∞　 ‘　 ：（ 一　 ｍ’ ０　　０ ）　 （７）　 ［ｎ＝折射率（应于复数折射率的实部），Ｋ＝消光系数（复数折射率的虚部），ｓ：对　，　 ＝ 电介质响应函数的实部和虚部，ｅ为。中的束缚载流子成分（　　相对常数），　盛等离子体　∞ 未屏蔽频率，∞＝光子频率，ｒ＝阻尼参数，［　ｎ］＝自由载流子密度，ｑ：电子的电荷，１１２　 ＝ 自由电荷的有效质量，以及。＝真空介电常数］　。。 由此可得到Ｄｒｄｕｅ指数为：Ｅ：　∞ｐ．２Ｖ，Ｅｒｒ＝１１ｅ＝３９ｅ＝青．２Ｖ，￡　＝４１　（＝．１　　 ＰＪｎｋ　ｃ常数／　）。厚约为１０Ａ，基　ａ２膜　０４体折射率为１４。拟合曲线记为Ｒ，如图　．５４所示。仅用这些Ｄｒｄ指数，就可同时　ｂｕｅ计算出透射率和吸收率。其结果分别如图　 ４中Ｔ和Ａ所示。溅量结果（图４和计　ｂａ） 算结果（图４ｂ）之间定性一致说明Ａ　　（＾）主要是自由载流子吸收的结果。　由这两种实验的结果我们可得出以下　 结论，电致变色ｃＷＯ。的光学性能是　－膜 受自由载流子特性支配，而且，经典的　Ｄｒｄ模型很好地解释了许多光学特性。ａｅ　４．有关ＩＢ￣究的●断结果　ＣＩ有人［已经发现。Ａ１　　ＬｉＦ．似乎是一　 种良好的锂离子导体。所以，我们开始了　测定图１结构中使用这种膜的实用性研　 究。我们近来的研究包括，在低于１　托　　０压强以下，使用未加热和加热的各种基　片，用热蒸发的方法物理沉积这种膜（以　 图４（　ａ）在一个质子着色１０Ａ的ｃＷＯｓ４０—膜　（Ｓ一２１—４）上所测得的反射率（Ｒ），透射率　Ａ１—１８（Ｔ）屣嗳收率（Ａ）　　（ｂ）由拟合于图４ａ反　中射率（敛据隶得的Ｄｒｄ￣Ｒ）ｕｅ计算的吸收率（　Ａ）和透射率（Ｔ）。［Ｄ＾ｄ指数Ｉｅ　Ｅｒ＝１１Ｅｌ　，．２　ａ　０ （Ｅ＝光子能量，归一化为ｌｅ）Ｊ　Ｖ　Ｅｐ：３船ｅ　．Ｖ，Ｅ．ｌｎ基体＝１４，＝４１　．５　３ 一 不同的速率．）。使用电荷传输和其它技术　来评价膜的特性。图５所示的是一种很有　 用的技术，我们称之为Ａｒｏｌｕ　ｌ技　ｎｄｓｅ１ｇ术　。它是前面所提到的ＲＣＡ技术　。　的一种延伸｝它为从定性上判断这种膜是　否为良好的离子导体和电子绝缘体提供了　 一 个既简单又迅速的方法。种技术含有　－这 个三阶段过程，并且需利用一块覆盖ＷＯａ　的基片，其中一部分被ＫｉＦＡ１　所覆盖，如图　 所示。我们把一个锌电极浸在一小电解槽中，电解质为１Ｌｉ０　Ｍ　Ｃ１　丙烯碳酸盐。在锌电　极上：Ｚ－ｎ＋２ｅ，这样在锌的表面上就可以提供自由电子。如果这种电极一ｎ￣Ｚ　　一电解质槽　 仅覆盖ＷＯ。自由电子就被注入到Ｗ０中，并在其内扩散，与此同时，膜中也存在被注入　，　 一 ５—　９ http://www.6lib.com第六图书馆 并扩散的Ｌｉ，作为补偿电荷。当电子扩澈较慢时，着也波前以（向的）也予扩散谜率　　侧 前移动，直至达到电解质槽的界面为止。这种情况如图５中阴影线所示。　如果把电解质槽放在一适当位置，以致电　４１．　ｉｔ－　 ．　 解质部分覆盖ＷＯ。Ｌｉ１　同时，如果　和ＡＦ， ， 黧　 “¨ｊ　 “‘　Ⅲｔｕ“　面为止，因此，　。“－　　１处于ＬｉＦ之下的ＷＯ也被　Ａ１。３ 着色。鉴于这是我们所观测到的实验现象，我　 们推断，从定性上来看，ＬｉＦ‘一种良好　Ａ１是的Ｌｉ子导体。当把电极一离电解质槽放在另一　 图５从定性上测定ＬｉＦ作为一种离子　Ａ１　导体（Ｃ）电解质（＝Ｃｌ　ＩＬｉＯ丙烯碳酸盐　的　 质？元竺　　。电　竺　单登毫“　由子　　反应 ’ｚ：。上得　　　　ｅ获的－ 解适当置，以极和电质仅ｉ１。　　位致电解与ＬＡＦ相 －　 。；子则　　，　 下就观测不对着色现象。这恰好就是我们使用比较厚的Ｌｉ１膜（ｏ７￣）观测到　ＡＦ。　．５ｔ所ｍ韵绪果。由此我们就可以有力地认为，定性止来看，Ｌｉ１　也是一种良好的电子绝缘体，从ＡＦ　或者，至少锌与ＬｉＩ　ＡＦ的接触是一种非欧姆接触。目前，我们正在进行与频率相关的阻抗　测量和分析，以便更好地从定量上测定这种膜作为电子绝缘体的优良程度。　５．有差ＣＥ层研究的量者结果　｝壤近，疆们已报道，发现掺锡和未掺锡的氧化铟膜都是锂离子注入／出材料，并且，吸　由于意外地观察到微弱的电致变色效应（即在近红外医的透射率有很小的变化），这种膜将　有可能作为背电极同时又作为透明导电层来使用。由Ｃａ等人［¨完成的电化学实验的结　ｏｇｎ１ 果指出，这种膜茬　锡变得较少时具有高度的可逆性，这就表明可能存在一种ｓ离子被Ｌｉｎ　 离子还原脱氧的趋势，这种趋势将导致产生较低氧化态的锡氧化物。于是，我们近来已集中　力量研究Ｉ　膜，其目的是为了更好地了勰和描述Ｌｉ子注Ｘ／ｎＯ。离吸出机理，并且，如果其　导电率高，足以适用于实用的电致变色窗玻璃，测定这种材料是否可以作为一个组合型的背　 电极透明导电层来使用。　值得注意的是，即使在消色状态　ＶＯ。￣也是一种良好的电子导体，因此我们可以有力　地认为ＥＣ层和ＴＣ层的功能也可以用一个单层来完成。所以，通过这些发现，我们可以推　断，图１中的多层结构有可能减少为一个３结构，从而就可以大大地减少这种窗玻璃整体　层的复杂性、技术问题以及成本。　 ’　）；【　ｊ ６．结　 论　 对早先提出的用于电致变色窗玻璃的多层结构备膜层所取得的最新　究结果表明，实　 用型的电致变色窗玻璃将会在不久的将来实现，对各个膜层来说珊已有可行的选择材料，并　且，或许能够把不同类型的膜层的数量减少副４层，也可能３。随着进一步的研究，人们　层 期待着更好地了解现存的，以及将来的问题，这些问题的桶央将会促进高度可逆性、稳定性　 好，寿命长的实用型窗玻璃的研制。　，　 http://www.6lib.com第六图书馆 参　 考　 文　 献　 ［１Ｒ．，ｌａＷａｄＲＤ．ｕ，ｃＳＩ　２（９￥３ｔＳａ　Ｅｅｇ　］ＢＧ０ｄｅ　ｎ．　ＲａｈＰ∞．ＰＥ４８１￣）ｆ　２１ｒａｒｙ Ｍａｔｒ１ｅ．１（１８）７Ｉｎｄ９４１７　ａ　Ｒ．．ＤＲａｕｈ　ａｎｄ　Ｒ．Ｂ．Ｇｏ１ｎｅ，Ｌｉｈｔｏｄ一ｄｒ　　Ｍｇ　１１ｉ１１ａｔｏ１　ＤｅｃｅＰａｔｎｔｖｊ，ｅ　Ｐｅｎｄｉ１１ｇ（１８９４）．　［２］Ｒ．ＧｏＩｌｅ，Ｄ．．ｅｄｅ１ｏｈ１，ＪＡｌｘａＢ．ｄｌｒＨＭｌ　ｓ１．ｅｎｄｅ，Ｗ．Ｈｅｄｒｏｎ，Ｄ．ｒＲ．ｌｅｓ　 Ｆｉｚｔｐａｔｉｋ，Ｔ．．ａａｓＨ．．ｒ　ｃＥＨ，ＨＳａｍｐｌｅ，Ｒ．．ＤＲａｈ，Ｍ．．ａｋｅ　ａｎｄｌＡＰｒｒ　 Ｔ．Ｒｏｓ，Ａｐｐ１ＰｈｙｓＬｅｔ４Ｌ．ｅ．．ｔ．３（ｔ８３）１９．９０３　 ［３］Ｄ．Ｍｅｄ１０　ｎ　Ｒ．Ｇｏｌｎｒ．ｅｔ￣ｃｅＳｃ１１１８郫Ｚ　Ｈ．ｎｅ　１ａｄＳＢ．ｄｅ，ＪＥｌｃｒｈｍ．ｏ．３（９蝴． ［４］ ： ＪＳ．Ｍ．ｅ　ｓ　ａｎ。Ｃ．Ｇ　ａ．Ｅ．ＳｖｎｓｏｎｄＧ．ｒｎｑｖｉｔＡｐｐＬＰｈｙｓＬｅｔ４　，ｓ　．　．ｔ．５＜１８　９４） ８２８．　 ［５］Ｒ．Ｂ．Ｇｏ１ｒｒＡ．ｏｆ＇Ｇ．ｄｅ．ｉＢｒｏ，ｓＦｏｌｙＥ．ＧｏｌｎｒＴ．Ｅ．ＨａｓＷ．ｅ，Ｌ．ｄｅ，ａ＾　 Ｈｅｎｄｅｓｒｏｎ，Ｐ．ｏｒｏＮｔｎ，Ｂ．．ａｔａｍ，．ｅ　　ａｎ　ＫＡＲｎＮＷｌｓｄ ． Ｋ．ｏＷ　ｇ，Ｐｒｅ．ｏ　 ＳＰＩ５２（１８Ｅ　０９４）５．４　 ［６］Ｒ．ＧｏＩｅ，Ｇ．　Ｂ．ｄｎｒＦｏｌｙ，Ｅ．ＧｏｔｅＬ．ｄｎｅ，Ｐ．ｒＮｏｒｏｎ，．ｏ罩昏ｒＨａａｓ　ｔＫＷＴ．， Ｇ．ｅａｄａｄＲＣａｍａ，ＡＰ１０ｐ．４（９５）２３　Ｓｗｒ　ｎ，．ｈｐｎＰ．ｔ２１８２８． ［７］Ｒ．Ｃｒｎａｌｎ　Ｗ．ｌｇｌｎＡｐ．ｙ．ｔ．６（１７１．Ｓ．ａｄ１　ａｄＢ．Ｆａｌｈａ，ｐ１ＰｈｓＬｅｔ２０５）釉　 ［８］Ｍ．Ｂｏｒ　ａ　Ｅ．ｏＩ，ｎｎｄＷｆＰｒｉｎｅｉｅ　　ＰｌｓｏｆＯｐｔｃｓ２　ｅｉ　，ｎｄｄ．（Ｔｈｅ　Ｍａｃｉｌ　Ｍ１ａｎ Ｃｏｍｐａｓｙ，’Ｎｅｗ　Ｙｏｋ１６ｓ，９４）．　　－ ［］Ｔ．　ｎ　Ｍｉａｑ－Ｍａ．ｅ．ｕ】１１８１８．９ＯｉａｄＫ．ｙｕｋｉｔＲｓＢ　．６（９１）２１　ｌ Ｅ０　Ｔ．Ａｒｏｌ１ｓｅｌ３Ｃ．ｔｄ１ｓｎ，ＪＥ１ｃｔｏｃｍ．１．　ｒｈｅｅＳｏｃ１３（１８。１．２９１）ｌ　 Ｅ１　Ｓ．ｌ３ＣｏｇａｌＥ．Ａ１ｄｅｓ，Ｔ．Ｐ１１ｔ　ａ　Ｒ．．ｕｈ，Ａｐｐ１Ｏｐｔｇ　ｌ，Ｊ．１ｒｏｎＤ．ａｅｎｄＤＲａ，．４ （１５）２８．９８２１　 （接第７上１页）　 Ｒｏｔｉａｔｏｎａ“ｙ　Ａ　ｙｍｍｅｒｅｓｔｉ　Ｅ１ｅｔｏ　Ｌｅ　ｗｉｈＥ１ｉｉａ１Ａｐｅ—　　ｎｅｒｎｓ　ｔ　１ｐｔｃ　ｒ　 ｔｅ　ｉ　Ｃｏｌ　Ｐｉｔ　ｅｕｒｓ　ｎｏｔ　ｕｒ　Ｔｕｂｅ　，Ｐｒｅｄｉｅｓｏｃｅｎｇｓｃｆｈｅ　　ｔ　ＳＩＤ，Ｖｏ１２，　．５　 Ｎｏ．　３ＰＰ．７—１５１８．１１７，９４　 Ｅ］ＳＳｉａ，Ｙ．ｍａｃｉ　５．ｈｒｉＹａｕｈ，Ｙ．Ｉｄｋ，Ｉｉａａ．Ｙｏｈｍｉｓｉ，Ｍ．Ｆｋ　ｌ，ｕｕｈｍ４　ｓ Ｉｒｖｍｅ　ｆＥ１ｉｔ　ａ１ＡｐｒａｅＬｅ　ｆｒＰｒｃｉａ　Ａｐｉ—ｍｐｏｅｎｔｏ　１ｐｉ　ｃｅｔｒ　ｎｓｏ　ａｔｅｌ　ｐ１　　ｃ ａｔｏ　，ＩｔｎＴＥ　Ｊ　Ｔｅｃｈ．ｐｏｔ，Ｖｏ１９Ｎｏ．，ＰＰ．９７Ｒｅｔ．，５６—６｝ＥＤｔ５—４｝１ａ￣３２Ｊ　 ， ｌ　 １９８５．　 Ｅ６］　 Ｅ．Ｈａｍａｎｏ，Ｓ．ｏｈｉｄＹ．ｇＫｓ　ｇｏ，Ｏａｗａ　Ｄｅｌ，ｖｅｏｐｍｅｔｏ　ｎ　ｆＱＰＦ　Ｅｌｃｒ　ｅｔ． ， ｏｎＧｕ　，Ｉ　ｎＴＥ　Ｔｅ￣．ｐｏｔＶｏ１３Ｎｏ．７Ｐ２－２，Ｄ　６，ｅ．Ｊ　ｅＲｅｒ，．，１，Ｐ１６Ｅ４０Ｓｐ　 ， ． １９７９．　 ［７］ 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